中科院上海微系统与信息技术研究所宋志棠研究员团队InfoMat：采用匹配八面体构造新型相变材料实现热稳定性与电学性能全面提升

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2021年6月30日，科睿唯安(Clarivate)正式发布2021年科技期刊引证报告(Journal Citation Reports)，InfoMat获得首个影响因子--25.405！

相变存储器（PCM）具有非易失性、可三维集成、可多值存储、微缩性能好、与新型CMOS工艺兼容等优点，是目前成熟度最高、潜力巨大的新型非易失海量存储技术。PCM的工作原理是基于电脉冲引起的非晶态和晶态之间的转变，通过非晶态的高电阻与晶态的低电阻之间的巨大电阻值差异实现存储。这一转换过程与相变材料的电、热、机械和结晶特性等息息相关。寻找性能优异的相变材料是相变存储器发展的关键。GeTe-Sb₂Te₃伪二元化合物在PCM中的研究最为广泛，其中最具代表性的相变材料是Ge₂Sb₂Te₅(GST)。近年来，高密度三维堆叠存储技术和类脑计算的发展对PCM的热稳定性和可靠性提出了更高的要求。GST较差的热稳定性限制了其进一步应用，掺杂可作为一种有效方式提高热稳定性。然而，到目前为止，还没有哪一种掺杂元素可以同时实现热稳定性、速度、功耗、寿命等性能的全面提升。

为探索可以同时实现高热稳定性和更加优良电学性能的新型相变材料，中国科学院上海微系统与信息技术研究所宋志棠团队通过引入具有优良相变性能并且与Ge-Te和Sb-Te八面体匹配的In-Te八面体, 得到了同时具备高热稳定性和高速、低功耗、长寿命的相变材料In_0.9Ge₂Sb₂Te₅(IGST)。IGST具有180℃的10年数据保持力，6ns的操作速度。同时，与相同器件结构下的GST相比，寿命提高了一个数量级，功耗降低了四分之三。通过第一性原理计算以及分子动力学模拟，分析了其优异的性能。这项工作有希望将IGST应用于商用三维PCM芯片和多级存储的类脑计算芯片上。该工作在InfoMat上以题为“Phase change memory based on matched Ge-Te, Sb-Te and In-Te octahedrons: improved electrical performances and robust thermal stability”在线发表（DOI: 10.1002/inf2.12233）。

我们摘取了文章里的几部分重点给大家做个介绍：

1. 立方相IGST晶粒内的原子分布图

作者通过高分辨率的双球差电镜直接观察到铟原子进入晶格并占据阳离子位置，原子分布均匀没有引起明显缺陷。In-Te与Ge-Te和Sb-Te八面体之间较小的晶格参数失配度进一步证明了八面体之间良好的几何匹配。 

图1 In原子占据阳离子位置。(a) 面心立方相的IGST晶粒沿<200>方向上原子分布图像。(b)-(d)为Ge（蓝色）、Sb（黄色）、In（红色）和Te（绿色）的原子分布。(f)-(h) Sb+Te、In+Te和Ge+Te的相应原子重叠分布图。(i) 以Ge、Sb和In为中心的八面体之间晶格失配度的图示。

2. 热稳定性性能分析

作者通过计算态密度和晶体轨道哈密顿分布说明稳定性，由于Te原子中存在大量非成键孤对电子，这些电子可以与In的空p轨道共享，从而可以稳定Te原子周围的键合。使用从头算分子动力学模拟来计算动态特性，发现与GST相比，IGST中主体原子具有较小的扩散系数。这源于Te原子周围稳定的键合，解释了IGST比GST更稳定的原因。IGST与其他相变材料相比展现出优异的热稳定性，具有270℃的结晶温度和180℃的10年数据保持力。

图2 IGST的热稳定性。(a) In₂Te₃的化学键合状态。(b) In-Te和IGST中的反键态和成键态。(c)和(d) IGST和GST中每个原子的均方位移曲线和扩散系数。(e) Sb₂Te₃、GeTe、In₂Te₃和IGST薄膜的电阻随温度变化曲线。(f) IGST在相变材料中显示出最高的十年数据保持力和结晶温度。

3. 操作速度性能分析

为研究IGST器件的电学性能，作者制造了如图3(a)所示的T形结构器件，采用磁控溅射工艺制备IGST相变材料。相比GST器件30ns操作速度，IGST器件操作速度提高了五倍(6ns)，可满足类似DRAM应用的要求。

图3 相变存储单元与操作速度对比。(a) 器件结构示意图，脉冲信号加在50nm厚度的相变材料。(b) 操作前的器件横截面透射电子显微镜图像，和Ge、Sb、Te和In的元素分布。(c) 操作IGST和GST器件的速度与对应电压。

作者在没有嵌入任何籽晶的情况下进行了分子动力学模拟。如图4(c)所示，120ps时红色圈内组成了有序立方体。在图4(d)中，240ps时原有不稳定的立方体瓦解出的In原子与相邻的In原子结合形成了一个新的立方体。两个In原子都具有八面体结构并组成了局部有序区域，可以作为前驱体以稳定完成结晶过程。In原子促进了前驱体的形成并加速了成核，这就是IGST操作速度快的原因。

图4 计算模拟In原子对成核的影响。(a) IGST在600K产生的成核结晶时间分布。(b)-(f) 0ps、120ps、240ps、360ps和500ps中的IGST模型。

4. 功耗与寿命性能分析

IGST的功耗与相同器件结构的GST相比降低了75%，IGST的低功耗与熔化所需的低能量有关，IGST的熔点(546℃)远低于GST(616℃)。晶态IGST的热导率(0.25 W m^-1 K^-1)也低于GST(0.45 W m^-1 K^-1)，输入的电能可以得到充分利用。IGST的器件表现出10⁷次循环的高耐久性，归因于IGST所需的较小能量以及相变前后厚度变化率的减小。 

图5 低功耗和良好的循环寿命。(a) 1000ns固定脉冲下的电阻与复位电流曲线。插图显示了功耗和熔点的比较。(b) IGST器件的循环寿命超过10⁷次。

作者介绍

通讯作者：宋志棠，博士生导师，中国科学院上海微系统与信息技术研究所研究员，纳米材料与器件实验室主任、国家“万人计划”科技创业领军人才，上海市领军人才、新世纪百千万人才工程国家级人选、国务院特殊津贴、中科院院长特别奖导师。相变存储器（PCM）首席科学家，承担国家4个973、3个02专项等重大项目，搭建12英寸PCM专用平台（1.6亿元），具备Gb级开发能力，研制出我国第一款PCM芯片，创立八面体基元相变理论，组建两个公司实现成果转化，电子级SiO₂磨料、IC等芯片抛光液产业化获上海市技术发明一等奖，PCM获工博会创新银奖。在Science、Nature Communications 等期刊发表论文500余篇，他引4000多次；出版专著两部；申请发明专利381项；获得2020年上海市自然科学一等奖（排名第1）和2019年中国材料研究学会科学技术一等奖（排名第1）。

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